作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2023/6/25 22:56:14
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研究促进电化学还原硝酸盐合成氨

 

电催化还原将硝酸盐污染物转化为高附加值的氨,为氮资源循环利用提供了一种有前景的解决途径。近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员汪国雄和包信和院士团队,在电化学合成氨研究中取得新进展。他们发展了一种原位衍生的高性能铜纳米片催化剂,提出了铜晶面串联催化促进电化学还原硝酸盐合成氨的有效策略,并加深了对铜催化剂上硝酸盐转化为氨反应机制的理解。相关成果发表在《德国应用化学》上。

硝酸盐转化为氨需要经历复杂的多步质子电子转移过程,这导致了动力学速率缓慢,过电势高。同时,竞争性析氢反应降低了氨法拉第效率及分电流密度。因此,硝酸盐电催化还原的关键是设计制备高活性、高选择性和高稳定性的催化剂。

电化学还原过程示意图。大连化物所供图

本工作报道了一种电化学原位衍生的高性能铜纳米片催化剂。在流动相电解池中,该催化剂在-0.59 V vs. 相对可逆氢电极条件下获得了665 mA cm-2的氨分电流密度和1.41 mmol h-1 cm-2的氨产率。并且,该催化剂表现出了700h的高稳定性。物理化学和电化学表征以及密度泛函理论计算结果表明,原位衍生铜纳米片的高性能归因于Cu(100)和Cu(111)晶面的串联催化作用。而由于铜的不同晶面上静电势的差异,导致了硝酸盐吸附强弱的差别。其中Cu(100)更容易吸附硝酸盐(NO3-)并促进其转化为NO2-,产生的NO2-随后迁移在Cu(111)上进一步还原,从而促进了氨的生成。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202303327

 
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