作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2023/6/13 16:46:33
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高温高压原位固体核磁共振技术开发成功

 

固体核磁共振技术是一种研究催化剂、反应中间物种结构,以及主客体相互作用的重要手段。近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员侯广进团队开发了高温高压原位固体核磁共振(NMR)技术,并用于甲醇重整催化反应路径研究。相关成果发表在ACS Catalysis上。

目前,固体核磁共振技术可对研究体系中的固、液、气三相物种同时进行定性、定量检测。然而,在多相反应条件下,若想获得高分辨的原位固体核磁共振谱图,需要研究体系在NMR样品池中密封并在强磁场中高速旋转,这给高温高压原位核磁共振研究带来了挑战。

团队针对目前广泛使用的布鲁克固体核磁共振谱仪,利用精密陶瓷加工工艺,研制出了含螺纹密封的氧化锆材质固体核磁共振样品池及相关成套化装置。该样品池可直接用于商品化布鲁克固体核磁共振谱仪,成套化技术可以实现宽压力范围和温度在213K到573K的条件下,对固、液、气等多相体系的原位固体核磁共振研究,包括材料合成、气体吸附、主客体相互作用、催化反应路径及动力学等。

样品池示意图。大连化物所供图

工作中,团队利用该技术,系统研究了Pt/α-MoC、α-MoC、Pt/SiO2催化剂上甲醇在不同水含量条件下的重整反应路径,跟踪了升温及180反应过程中反应物、中间物种及产物等的演化过程。

研究发现,Pt基催化剂甲醇重整反应路径依赖于反应条件。在高压、低温条件下,甲醇第一步脱氢生成了甲醛的中间物种,高浓度的甲醇或水与甲醛发生缩醛反应占主导,并进一步脱氢生成甲酸或甲酸甲酯,甲酸催化分解生成了二氧化碳和氢气。同时,少量甲醛也会在催化剂表面进一步脱氢生成一氧化碳,再与水进一步发生反应生成二氧化碳和氢气。该工作有助于加深理解甲醇重整反应中催化剂的“构—效”关系。

该研究表明了团队所开发的高压原位固体核磁共振技术,可以在反应机理研究中发挥重要作用,有望未来可以应用到更多密封体系的科学研究中。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01337

 
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