作者:朱汉斌 来源:中国科学报 发布时间:2023/6/9 19:00:00
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松山湖材料实验室等
设计提出调控金属酞菁分子面外电荷极化新策略

 

近日,松山湖材料实验室粤港澳交叉科学中心博士李喜玉与安徽大学老师林运祥、中国科学技术大学教授宋礼和江俊开展合作,通过金属酞菁分子的轴向配位修饰调控面外电荷极化,进而提高氧还原反应活性。相关研究论文发表于《先进材料》。

氧还原反应是燃料电池、金属-空气电池实现能源转化的重要反应。目前,贵金属铂是发展最好的氧还原反应催化剂。由于贵金属材料成本高,无法大规模推广应用。因此,研发高活性、低成本的氧还原反应催化剂是关键。其中,过渡金属酞菁分子催化剂(MPc)是一类典型的非贵金属催化材料,具备结构明确、稳定性高、成本低等优点。

但是,金属酞菁分子的氧还原反应催化活性还无法满足实际应用的需求。从原子分子结构上看,金属酞菁分子的催化中心是一个平面的四氮配位金属(MN4)结构,其轴向上的电荷分布完美对称,不利于O2吸附,这是导致金属酞菁分子氧还原反应活性不够高的一个重要原因。已有研究表明,通过对金属酞菁分子MN4的轴向配位修饰,打破轴向配位环境的对称性,诱导面外电荷极化形成,可以有效地影响MN4对O2的吸附以及氧还原反应活性。

研究人员在松山湖材料实验室粤港澳交叉科学中心卓越青年学者等基金的支持下,设计提出了一种新颖的金属酞菁分子轴向配位修饰策略:金属酞菁分子与石墨烯金属单原子形成轴向氧原子配位构型。该策略能够简单有效地调控轴向极化电荷的数目以及O2吸附;依据O2吸附能这一重要参数,筛选出具备高氧还原反应活性的非贵金属催化材料。他们以计算结果为理论指导进行实验探索,实验测试结果表明,所设计提出的催化剂表现出了优异的氧还原反应活性。

该研究为金属酞菁分子的轴向配位修饰提供了新的策略,为调控面外电荷极化进而影响催化活性提供了新思路,有助于加深对微观催化机理的理解,促进新型高效催化剂的研发。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/adma.202302467

 
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