来源:清华大学 发布时间:2023/3/13 14:21:16
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清华大学在单原子催化氧化污水深度处理领域取得新进展

 

清华新闻网3月13日电 单原子催化剂因其最大的原子利用效率和精准可控的活性中心,逐渐成为催化氧化污水深度处理领域的研究前沿,并有潜力表现出不同的反应特异性。近日,清华大学环境学院张潇源副教授课题组在单原子催化氧化污水深度处理领域取得新进展。张潇源课题组开发了一种基于单原子铁催化剂的臭氧催化氧化体系,其中锚定在碳骨架上的Fe-N4位点对臭氧展现出优越的催化活性和稳定性,实现了对模式污染物草酸(OA)和对羟基苯甲酸(pHBA)的高效去除以及对垃圾渗滤液二级出水等难降解有机废水的深度处理。

图1.研究成果入选《环境科学与技术》(ES&T)期刊封面文章

不同于传统自由基氧化,单原子Fe-N4位点催化臭氧可选择性生成吸附态原子氧(*Oad)和单线态氧(1O2)等非自由基物种,同时观察到非自由基对水中污染物的去除具有底物依赖特性:OA容易吸附到催化剂表面,从而被表面*Oad降解,pHBA则主要被溶液中的O3和1O2去除。研究采用密度泛函理论计算和分子动力学模拟从原子水平展示了*Oad和1O2非自由基的演化路径,即臭氧分子的一个端氧原子倾向于与Fe-N4位点的中心铁原子结合,进一步诱导靠近催化剂表面的O-O被拉长并发生断裂,形成*Oad和1O2非自由基。该研究为臭氧催化剂的结构设计以及原子级水平理解催化臭氧产非自由基过程提供了新思路和新方法。

相关研究成果以“单原子Fe-N4位点催化臭氧选择性诱导非自由基路径用于污水深度净化”(Single-Atom Fe-N4Sites for Catalytic Ozonation to Selectively Induce a Nonradical Pathway toward Wastewater Purification)为题发表在环境领域权威期刊《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)上,并被选为当期封面(Front Cover)。

论文通讯作者为清华大学环境学院张潇源副教授,第一作者为环境学院2020级博士生任腾飞。论文共同作者包括清华大学环境学院黄霞教授、2019级博士生尹梦茜、2018级博士生陈舒宁和2022届硕士毕业生欧阳长沛。

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.2c07653

 
 
 
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