近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员吴凯丰与副研究员朱井义团队，在胶体量子点超快光物理研究中取得新进展。团队基于偏振控制的飞秒瞬态吸收光谱，精准地分辨受激辐射和双激子吸收的光谱特征，在钙钛矿量子点体系中观测到平均激子数小于0.1的光增益现象，并揭示了动态晶格在其中起到的关键作用。相关成果发表在《美国化学会志》。
量子点是目前人类可以制备的最小尺寸的纳米材料，它的颜色可调，光亮度大、光化学稳定性高、荧光寿命长，是一种优异的荧光材料，在许多领域有着广泛应用。而胶体量子点的带边跃迁具有多重简并度，其光增益行为通常发生在多激子区间。但是，量子点的多激子态通常存在着皮秒级别的非辐射俄歇复合过程，限制了光增益的寿命，最终制约了量子点作为增益介质在激光领域的应用。
一种降低光增益阈值的根本方法是利用电声耦合来诱导激子吸收和发射之间产生较大的Stokes位移，从而回避单激子和双激子吸收带来的损耗。但是传统量子点具有刚性的晶格结构和高度重叠的电子—空穴波函数分布，电声耦合较弱，使得这一机制很难被观察到。
在本工作中，研究团队发现，得益于钙钛矿量子点的柔软动态晶格结构，存在较强的电声耦合作用，能够真正在量子点系综中实现低阈值光增益。团队基于该谱学方法清晰地在单激子漂白（XB）信号的红端位置分辨出受激辐射（SE）和单激子态到双激子态吸收（XXA）信号特征。基于激子偏振特性分析，团队又发现了CsPbI3和CsPbBr3钙钛矿量子点的受激辐射都包含一个高能组分和一个低能组分。研究发现，当泵浦—探测脉冲光保持相同圆偏振时，双激子吸收被抑制，这两种发射的斯托克斯位移都足够克服非均匀激子线宽，从而实现平均激子数小于0.1的增益阈值。而当泵浦—探测脉冲光保持相同线偏振时，双激子吸收会覆盖带边自由激子的受激辐射（SE1），但是自陷激子的受激辐射（SE2）的Stokes位移仍然足以克服双激子吸收并实现类似的低阈值光增益。
该工作揭示了在胶体量子点中通过电声耦合作用实现低阈值光增益的新机制，有望为低阈值量子点激光器的发展奠定基础。
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10281
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