作者:马超 郭鹏 来源:中国科学院大连化学物理研究所 发布时间:2023/10/28 8:32:58
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在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所低碳催化与工程研究部(DNL12)郭鹏研究员、刘中民院士团队基于对分子筛微观结构的理解,开发出一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法。

纯硅分子筛在吸附、分离和催化等石油化工行业具有潜在应用价值,性能与其微观晶体结构密切相关。在传统水热合成中,纯硅分子筛的结晶时间较长,往往需要使用有毒氟化物、复杂后处理的脱铝晶种、含氟合成的纯硅晶种等。这些问题带来了一系列环境和经济方面的挑战,限制了纯硅分子筛的广泛应用。郭鹏和刘中民团队一直聚焦电子晶体学(包括三维电子衍射和高分辨成像技术)和X-射线晶体学,针对多孔材料结构解析(Angew. Chem. Int. Ed.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2023;Nat. Commun., 2023)、酸性位点(Chinese J. Catal.,2020;Chinese J. Catal.,2021)、吸附位点(J. Am. Chem. Soc.,2023;Chem. Sci.,2021)、有机结构导向剂的落位(J. Mater. Chem. A,2018;Small,2020)开展了系统性的研究工作。

本工作中,研究人员通过运用上述先进表征手段,深入探索了氟离子在纯硅分子筛中稳定特定结构单元的导向机制,开发了一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的通用新方法,并将其命名为“有机结构导向剂不适配法(OSDA-Mismatch)”。该方法主要运用富含四元环的SOD型纯硅分子筛作为硅源,选取与其结构不适配的有机结构导向剂(OSDA),快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓扑结构的纯硅分子筛目标产物,解决了传统氟体系水热合成纯硅分子筛所带来的环境和经济问题。同时,研究人员通过三维电子衍射和高分辨成像等技术探究了CHA和*BEA两种重要纯硅分子筛的结晶机理。研究发现,通过OSDA-Mismatch方法合成的纯硅CHA分子筛具有丙烷/丙烯分离性能,而纯硅*BEA分子筛负载Zn物种后,可作为丙烷直接脱氢催化剂。此外,研究人员提出,该方法也适用于硅铝体系,可以快速合成一系列小孔分子筛(Chinese Chem Lett,2023)。

相关研究成果以“Fluoride- and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach”为题,于近日发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。该工作的第一作者是我所DNL1210组博士研究生马超,该工作得到了国家自然科学基金等项目的资助。(文/图 马超、郭鹏)

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08484

 
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