作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2022/8/31 23:36:56
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中科院大连化学物理研究所
乙烷氧化脱氢研究方面取得新进展

 

近日,中科院大连化学物理研究所张涛院士、研究员王晓东团队在乙烷氧化脱氢研究方面取得新进展。研究人员发现通过单原子化具有高选择性、同时具有惰性的主族金属氧化物,可以打破活性和选择性的“trade-off”限制,为开发高效的选择性氧化催化剂提供了新思路。相关研究成果发表在《美国化学会志》上,并被选为内封面文章。

在众多的氧化脱氢催化剂中,过渡金属氧化物(TMOs)因具有多种氧化态、较好的烷烃吸附和活化能力而受到广泛关注。但是,过渡金属存在未被占据的d轨道,与C=C的π电子有较强的相互作用,导致生成的烯烃难以脱附从而发生连续氧化。以往的研究工作主要集中在从强到弱调节TMOs催化活性,从而降低过度氧化,但烷烃的吸附和活化受到抑制,导致转化率下降,烯烃收率有限。

相比之下,主族金属d轨道全充满,与低碳烷烃、烯烃相互作用较弱,导致主族金属氧化物对烯烃具有固有选择性,同时对烷烃具有活化惰性。

本工作中,该团队提出原子分散主族金属氧化物,从弱到强调节其对乙烷的催化活性,即HY分子筛中超笼B酸锚定的原子分散[InOH]2+位点,可以显著降低乙烷解离的反应能垒以激活乙烷的活化。此外,In2O3纳米颗粒选择性氧化H2生成的H2O能够稳定孤立的[InOH]2+结构,从而实现高效的乙烷氧化脱氢。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.2c04926

 
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