作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2022/8/8 20:04:15
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中科院大连化学物理研究所
揭示铁电光催化反应的新机制

 

近日,中科院大连化学物理研究所李灿院士、研究员范峰滔等通过构筑双极性电荷收集结构,促进了铁电光催化全分解水,并揭示了铁电光催化反应的新机制。相关研究成果发表在《自然—通讯》上。

在光催化过程中,提高太阳能转化效率的核心问题是提高光生电子和空穴的分离效率,而构筑内建电场是提高电荷分离的有效手段。由于自发的不对称电荷分离和高于带隙光电压的特性,铁电半导体材料被认为是太阳能光催化燃料生产的理想材料之一。在前期工作中,团队以单畴铁电粒子为模型,研究了其中的电荷分离机制,发现自发极化引起的退极化场是其电荷分离的主要驱动力。这个电场贯穿整个单畴粒子,场强高达3.6kV/cm,是其他常见电场的数倍。然而,铁电光催化剂受限于表面电荷提取的瓶颈问题,很难实现水的完全分解,光催化转换效率远低于理论预期。

本研究提出了一种在铁电半导体的正、负畴区构筑电荷收集纳米结构的方法,通过高效收集和利用光生电子和空穴,实现了铁电光催化剂的全分解水反应。并且观察到了光生电子和空穴分别在正、负极化Au/BaTiO3界面处聚集的现象,其空间电荷层宽度取决于BaTiO3光生载流子的热能化长度(~50 nm)。团队在铁电半导体正、负极化畴区构筑微纳金属阵列结构,进一步组装还原和氧化助催化剂后,发现Au/BaTiO3铁电光催化剂可以实现光催化全分解水反应,即使在单晶材料上仍能表现出可观的催化活性。该结果为高效利用铁电材料中高能光生电荷、实现高效太阳能转换提供了新的思路和方法。

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-022-32002-y

 

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