锂离子电池由于其高能量密度，在电动汽车和大规模储能等领域获得了广泛的应用，而锂金属负极由于其低电极电位与高理论比容量，被认为是下一代负极材料的理想选择之一。但在实际工作情况下，锂金属负极的枝晶生长问题不仅会降低电池的库伦效率，并可能带来严重的安全隐患。

北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授课题组与中科院半导体研究所首席科学家汪林望教授合作开发了一套基于图论和AI针对跨尺度形貌模拟的机器学习力场构建策略，并应用于电解液环境下的锂枝晶形貌演化模拟。模拟结果揭示了锂枝晶演化的两段式过程，并详细分析了形貌演化背后的驱动力。该项研究指出表面能对于锂枝晶形貌演化过程产生了显著的影响，对进一步推动锂金属负极的发展具有重大参考价值。相关研究成果近日发表在国际顶级期刊《先进能源材料》上（Advanced Energy Materials, DOI: 10.1002/aenm.202202892，IF=30）。

该工作基于能量拆分方法，在传统DFT计算结果中局域化拆分体系总能量，实现了端到端的机器学习力场模型构建。进一步的，在数据集生成过程中引入了隐式溶剂模型，通过机器学习力场实现了电解液环境下锂枝晶形貌的原位跨尺度分子动力学模拟。为了实现小尺度数据集到大尺度模型应用的跨越，文章提出了一套跨尺度主动学习方案，以及一种结合能量拆分方法的跨尺度模型准确性验证方法。上述方法为大尺度形貌问题的原子精度动力学研究提供了解决方案。

机器学习力场数据集生成与模型构建

基于机器学习力场的分子动力学模拟结果，该工作总结了锂枝晶的两段式形貌演化过程，并观察到了与实验一致的扭结现象。动力学模拟结果表明这一现象的产生是由于不同晶畴趋向于沿着晶界发生滑移。进一步的，文章详细分析了不同形貌演化阶段，并确定了表面能和晶界能是形貌演化的主要驱动力。此外，多晶结构保证了锂枝晶的稳定存在，如何消除多晶畴与晶界对枝晶的稳定作用将是下一步研究的重点方向。

锂枝晶的两阶段形貌变化

北京大学深圳研究生院新材料学院博士生张文韬为该论文的第一作者，潘锋教授、汪林望教授为共同通讯作者。该研究得到广东省软科学研究计划项目、深圳市科技计划、深圳市发展和改革委员会科研项目以及中国科学院重点科研项目的支持。