论文标题：Enhanced photoelectrochemical water splitting with a donor-acceptor polyimide（使用供体-受体聚酰亚胺增强光电化学水分解）

期刊：Frontiers in Energy

作者：Hongyu QU, Xiaoyu XU, Longfei HONG, Xintie WANG, Yifei ZAN, Huiyan ZHANG, Xiao ZHANG, Sheng CHU

发表时间：20 Sep 2023

DOI： 10.1007/s11708-023-0910-8

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聚酰亚胺（PI）因其可见光响应高、易于合成、分子可调的供体-受体结构和优异的物理化学稳定性等独特优势而成为了一种有前景的有机光催化剂。然而，高质量PI光电极的合成仍然是一个挑战，而且对于PI的光电化学（PEC）水分解的研究较少。该文章报道了通过简单的旋涂法合成以三聚氰胺作为供体和各种酸酐作为受体的均匀PI光电极薄膜，并研究了其PEC性能。研究了电子受体中芳香单元（苯、联苯、萘、苝）的共轭度对PEC性能的影响，其中萘基PI光电极表现出最高的光电流响应。这是由于宽范围的光吸收、高效的电荷分离和传输以及强光氧化能力协同的结果。该文章扩展了用于PEC应用的聚合物薄膜材料库，并有助于高效聚合物光电极的合理设计。

本文通过三聚氰胺与含有不同共轭度芳香单元的酸酐的缩聚反应，获得了一系列PI光电极薄膜。研究发现，稠环对提高PI的光吸收能力有显著作用，但过多的稠环不利于光生电荷分离。在所有样品中，PI-NT薄膜表现出最高的光电流响应，这归因于其优异的光吸收、高效的电荷分离和传输以及强光氧化能力。然而，文章提出的PI薄膜的光电流响应需要进一步改进以实现高效的PEC水分解，这可以通过催化剂改性（例如元素掺杂和复合工程）或在后续工作中优化薄膜的制备方法来实现。这项工作不仅是用于PEC水分解的PI薄膜的起点，而且对合理设计用于高效PEC应用的聚合物光催化剂具有启示意义。

图1 PI合成过程示意图。

图2 DFT计算。优化的PI-NT模型的(a)ESP分布；(b)HOMO；(c)LUMO。

原文信息

Enhanced photoelectrochemical water splitting with a donor-acceptor polyimide

Hongyu QU¹, Xiaoyu XU¹, Longfei HONG¹, Xintie WANG¹, Yifei ZAN¹, Huiyan ZHANG^1*, Xiao ZHANG², Sheng CHU^3*

Author information

1. Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of the Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China

2. State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China

3. Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of the Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China; State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China

Keywords

polyimide (PI) film, photoelectrochemistry, band structure engineering, aromatic unit

Cite this article

Hongyu QU, Xiaoyu XU, Longfei HONG, Xintie WANG, Yifei ZAN, Huiyan ZHANG, Xiao ZHANG, Sheng CHU. Enhanced photoelectrochemical water splitting with a donor-acceptor polyimide. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-023-0910-8

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