作者:贺泓等 来源:《国家科学评论》 发布时间:2021/4/22 14:11:22
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贺泓院士团队NSR综述:Cu基小孔分子筛催化剂用于NH3选择性催化还原NOx

近日,中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表综述文章,全面概述了Cu基小孔分子筛催化剂用于NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)近十年的研究进展,包括反应机制、水热老化失活机制、中毒机制及合成方法等,提出了高效稳定的分子筛SCR催化剂设计原则,并展望了Cu基小孔分子筛催化剂在柴油车尾气NOx净化方面的机遇与挑战。

分子筛材料具备优异的择型性、易调变性和稳定性,被广泛应用于环境催化领域。尤其在近十年来,以Cu-SSZ-13为代表的Cu基小孔分子筛由于具有优异的NH3-SCR催化活性和水热稳定性,被广泛应用于NOx净化。

贺泓院士团队在NH3-SCR催化剂的研发方面做了大量工作,并总结出了高效NH3-SCR催化剂的普适性设计原则:即高效NH3-SCR催化剂需要氧化还原位点和酸性位点的参与,且同种功能位点高度分散、不同功能位点紧密耦合、所有功能位点充分暴露。

本篇综述指出,Cu基分子筛催化剂达到了以上设计原则的极限:铜离子在离子交换的分子筛中呈单原子分布,且在NH3-SCR反应中同时充当氧化还原位点和酸性位点,这实现了高度分散和紧密耦合的极限。此外,由于NH3的络合效应,减弱了铜与分子筛骨架的相互作用,使铜氨络合物在低温下作为动态活性位点,形成局域均相反应,显著增加了反应物和活性位点的有效碰撞概率。

作者根据SCR催化剂在实际应用中面临的挑战,对Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂的合成方法及其SCR反应机理、水热老化失活、硫中毒及再生机制、抗中毒性能进行了详细的总结;并基于Cu-SSZ-13小孔分子筛在NH3-SCR反应中表现出的择型特性,总结了兼具高活性和稳定性的Cu基小孔分子筛的必要特征:(1)8元环孔道结构;(2)适宜的元素组成;(3)较大的笼状结构。

在此基础上,作者还介绍了其他具有以上特征的Cu基小孔分子筛催化剂。其中Cu-AEI和Cu-LTA两种小孔分子筛具有较Cu-SSZ-13(Cu-CHA)更高的水热稳定性。

文章的最后,作者对未来Cu基小孔分子筛催化剂用于柴油机尾气NOx净化NH3-SCR反应所面临的机遇与挑战进行了总结。NH3-SCR催化剂的设计原则和我国环保标准的不断加严为Cu基小孔分子筛的应用提供了重大机遇。但仍面临一定挑战,如:

1) 抗化学中毒性能(如SO2、HCs、磷和碱金属等);

2) NO和NO2共存时的反应机制仍需深入研究;

3) 除CHA、LTA和AEI沸石以外,仍需开发具有适宜元素组成和孔结构的小孔沸石;

4) 小孔沸石的绿色高效、环境友好合成方法。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1093/nsr/nwab010

 
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