作者:张晓隆等 来源:Angew. Chem.Int. Ed. 发布时间:2021/2/24 14:53:16
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中国科大构筑无机“图灵结构”催化界面

 

1952年,计算机科学与人工智能之父图灵提出:某些重复的自然图案可能由两种特定物质(分子、细胞等)通过“反应-扩散”的过程相互作用产生的。在该系统中,一种物质促进反应的发生(激活剂),另一种物质抑制反应的进行(抑制剂),两者相遇后反应扩散。在均相体系中一般不产生图案,但当两者的扩散系数差异达到一定程度时,激活剂和抑制剂这两种物质之间的高扩散比会导致系统失稳,诱导周期性复杂图案的形成。

“图灵结构”在自然界中广泛存在。例如:斑马、海鱼、河豚、贝壳体表的图纹、风中黄沙波纹、蕨类植物叶片、向日葵叶序和小鼠的毛囊间距乃至毛发的密度等均为“反应-扩散”的结果(图1)。然而,在化学体系中构建图灵结构难度很大,主要因为在大部分化学系统中,物质的扩散系数差异性小,不满足图灵结构形成的要求,即激活剂的扩散速度比抑制剂小许多。直到上世纪90年代,法国科学家才基于“反应-扩散”机理在“亚氯酸盐—碘—丙二酸反应”中构建出图灵图案。

近日,中国科学技术大学教授高敏锐研究组利用“反应-扩散”的机制,首次实现了在无机过渡金属硫族化合物上图灵结构的构筑。在二乙烯三胺(DETA)与水的二元溶液中,Ag+和DETA发生络合反应形成Ag(DETA)+,其扩散系数为3.518×10-6cm2s-1。同时,Co2+从二硒化钴(CoSe2)纳米带表面溢出,其扩散系数为2.317×10-7cm2s-1。因此,在该系统中,Ag(DETA)+是抑制剂而Co2+是激活剂。快速扩散的Ag(DETA)+到达CoSe2表面的能斯特层(Nernst layer)时,与扩散到CoSe2表面的激活剂Co2+发生作用,最终在CoSe2表面形成复杂美丽的Ag2Se图灵图案(图2)。研究发现,这种多界面的图灵结构Ag2Se-CoSe2材料是一种高效的氧气进化(OER)电催化剂,仅需要221 mV的过电压即可实现10 mA cm-2的产氧电流密度,其阳极析氧效率为84.5%。实验表明,Ag2Se-CoSe2的OER活性与图灵结构的界面长度呈线性相关,丰富的界面结构和界面结构处优化的OER中间体吸附能是其高活性的主要原因。该研究运用“反应-扩散”理论,首次在无机纳米结构材料上构筑复杂的图灵结构,并且为设计更高性能的廉价催化剂提供新思路。

相关研究成果以An Efficient Turing-Type Ag2Se-CoSe2 Multi-Interfacial Oxygen-Evolving Electrocatalyst为题,发表在《德国应用化学》上,并被选为Hot Paper和Back Cover(图3)。论文共同第一作者为中国科大博士研究生张晓隆和杨朋朋。研究工作得到国家自然科学基金委员会、国家重点研发计划、安徽省重点研究与开发计划等的资助。(来源:中科院 中国科学技术大学)

图1.自然界中各种图灵图案,从左至右依次为河豚、斑马、贝壳。(图片来自网络)

图2.“反应-扩散”过程驱动复杂无机“图灵”结构形成。

图3.该工作被选为Back Cover论文。

相关论文信息: https://doi.org/10.1002/anie.202017016

 
 
 
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