作者:黄小青等 来源:《国家科学评论》 发布时间:2021/2/1 16:06:35
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黄小青教授团队开发新型电催化固氮催化剂

氨作为重要的化学原料,在现代工业和农业中发挥着极其重要的作用。当前, Haber-Bosch工艺法是最为高效的氨气工业化生产方式。但是,该工艺需要在高温高压下进行,能耗较高;同时在生产过程中还会排放大量的温室气体,不利于环境保护。因此,迫切需要在温和条件下寻求更有效的可持续的合成氨方法。其中,利用电能将氮气电催化还原为氨,凭借着其反应条件温和,绿色环保、可持续等优点受到了广泛的关注。

对于电催化氮还原而言,催化剂是其反应的核心,决定着合成氨反应的效率。在众多的催化剂中,贵金属凭借其与生俱来的独特的催化特性,被有效的应用其中。然而,目前所报道的贵金属电催化剂,其大多数是颗粒,缺少规整的形貌,同时其所暴露的表面结构比较复杂,这对研究理解催化机理以及构效关系造成了很大的障碍。相反,具有明确表面结构的纳米晶可以用作理想的模型电催化剂,从根本上理解表面结构与催化活性之间的关系。因此,构建具有不同表面结构的贵金属催化剂的对于电化学合成氨催化性能的提升和反应机理的研究具有重要的意义。

基于此,苏州大学黄小青教授团队利用溶剂热合成法,通过改变金属Pt前驱体和还原剂的种类,选择性地制备了不同表面结构的Pt3Fe纳米立方体、Pt3Fe纳米棒和Pt3Fe纳米线,深入研究了催化剂表面结构对电催化氮还原性能的影响。

电催化实验结果表明,Pt3Fe纳米晶对氮还原反应表现出表面结构依赖性的电催化性能。其中,具有高指数晶面的Pt3Fe纳米线展现出优异的活性和选择性,优于{200}晶面的Pt3Fe纳米立方体和{111}晶面的Pt3Fe纳米棒。同时,在连续电解五个循环后,具有高指数晶面的Pt3Fe纳米线还显示出持久的电化学稳定性,活性衰减可忽略不计。

结合理论计算,研究人员对Pt3Fe纳米线具有优异的氮还原活性的原因进行了进一步的分析与理解。他们发现,相对于{200}晶面的Pt3Fe纳米立方体和{111}晶面的Pt3Fe纳米棒, 具有高指数晶面的Pt3Fe纳米线催化剂在结构上表现出了富电子分布,在反应过程中具有较低的反应能垒,因此展现出了更优的氮还原活性。该研究工作深入理解并阐述了催化剂表面结构对于电催化氮还原性能的影响,对开发设计性能优异的电化学固氮催化剂具有重要的指导意义。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa088

 
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