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研究揭示分子内无休止的(74)结
作者:小柯机器人 发布时间:2020/12/19 14:00:54

华东师范大学David A. Leigh团队揭示了分子中无休止(74)的结。 该研究成果发表在2020年12月14日出版的《自然—化学》。

目前分子结合成的策略主要集中在分子构建块的扭曲、折叠和/或穿线。

该文中,研究人员报道了锌(II)或Fe(II)离子可以用来编织配体链形成一个编织的3×3分子网格。研究人员发现,这个过程需要四氟硼酸盐阴离子通过在金属配位交叉配体之间形成的方形空腔内结合来模板化编织网格的组装。网格的链端随后可以通过网格内的烯烃复分解反应连接起来,形成拓扑平凡的大环(无结)、双连锁的[2]链环(Solomon link)和一个258原子长的闭环中有七个交叉点的结。

这个74结的拓扑结构对应于一个无尽的结,这是凯尔特人交织的基本图案,最小的中国结,佛教和印度教的八个吉祥象征之一。

利用阴离子模板金属离子配位在分离层内编织分子链,为其它分子结拓扑的合成和聚合物的编织开辟了道路。

附:英文原文

Title: A molecular endless (7 4 ) knot

Author: David A. Leigh, Jonathan J. Danon, Stephen D. P. Fielden, Jean-Franois Lemonnier, George F. S. Whitehead, Steffen L. Woltering

Issue&Volume: 2020-12-14

Abstract: Current strategies for the synthesis of molecular knots focus on twisting, folding and/or threading molecular building blocks. Here we report that Zn(II) or Fe(II) ions can be used to weave ligand strands to form a woven 3×3 molecular grid. We found that the process requires tetrafluoroborate anions to template the assembly of the interwoven grid by binding within the square cavities formed between the metal-coordinated criss-crossed ligands. The strand ends of the grid can subsequently be joined through within-grid alkene metathesis reactions to form a topologically trivial macrocycle (unknot), a doubly interlocked [2]catenane (Solomon link) and a knot with seven crossings in a 258-atom-long closed loop. This 74 knot topology corresponds to that of an endless knot, which is a basic motif of Celtic interlace, the smallest Chinese knot and one of the eight auspicious symbols of Buddhism and Hinduism. The weaving of molecular strands within a discrete layer by anion-template metal–ion coordination opens the way for the synthesis of other molecular knot topologies and to woven polymer materials.

DOI: 10.1038/s41557-020-00594-x

Source: https://www.nature.com/articles/s41557-020-00594-x

期刊信息

Nature Chemistry:《自然—化学》,创刊于2009年。隶属于施普林格·自然出版集团,最新IF:21.687
官方网址:https://www.nature.com/nchem/
投稿链接:https://mts-nchem.nature.com/cgi-bin/main.plex