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单体中产生低对称性折叠体
作者:小柯机器人 发布时间:2020/11/24 16:56:25

荷兰Stratingh研究所Sijbren Otto课题组发现了从单体中产生低对称折叠体的方法。 该项研究成果发表在2020年出版的《Nature Chemistry》。

自组装是获得大型离散功能分子结构的有效方法。当对单个构建单元进行组装时,自组装通常会产生对称的对象,其中所有的子单元都与它们附近的子单元有类似的关系。

该文中,研究人员报告发现一个具有低对称性的稳定折叠构象的自构环状大分子,其中包括一些具有质数(13、17和23)的单元,尽管它们是由单一组分形成的。这些物体的形成相当于生产了长度完全一致的聚合物。这种大分子自发出现的设计规则包括赋予单体强大的非共价相互作用的潜力,这种相互作用在竞争中仍然受到阻碍,这种竞争既有利于熵,又受到构象的约束。该过程也可以通过本身具有不对称结构的客体分子进行模板化,这为单分子链水平的分子印迹技术铺平了道路。

通过自组装获得的大多数离散结构具有高度的对称性,因此复杂度较低:所有子单元都以类似的方式与其邻域相关。现在,用系统化学的方法证明了由单个构件产生的复杂的低对称性组装体的自发形成。采用折叠构象单一结构块齐聚形成形成特殊的同分环大分子。

附:英文原文

Title: Emergence of low-symmetry foldamers from single monomers

Author: Charalampos G. Pappas, Pradeep K. Mandal, Bin Liu, Brice Kauffmann, Xiaoming Miao, Dvid Komromy, Waldemar Hoffmann, Christian Manz, Rayoon Chang, Kai Liu, Kevin Pagel, Ivan Huc, Sijbren Otto

Issue&Volume: 2020-11-20

Abstract: Self-assembly is a powerful method to obtain large discrete functional molecular architectures. When using a single building block, self-assembly generally yields symmetrical objects in which all the subunits relate similarly to their neighbours. Here we report the discovery of a family of self-constructing cyclic macromolecules with stable folded conformations of low symmetry, which include some with a prime number (13, 17 and 23) of units, despite being formed from a single component. The formation of these objects amounts to the production of polymers with a perfectly uniform length. Design rules for the spontaneous emergence of such macromolecules include endowing monomers with a strong potential for non-covalent interactions that remain frustrated in competing entropically favoured yet conformationally restrained smaller cycles. The process can also be templated by a guest molecule that itself has an asymmetrical structure, which paves the way to molecular imprinting techniques at the level of single polymer chains.

DOI: 10.1038/s41557-020-00565-2

Source: https://www.nature.com/articles/s41557-020-00565-2

 

期刊信息

Nature Chemistry:《自然—化学》,创刊于2009年。隶属于施普林格·自然出版集团,最新IF:21.687
官方网址:https://www.nature.com/nchem/
投稿链接:https://mts-nchem.nature.com/cgi-bin/main.plex