来源:npj Quantum Materials 发布时间:2019/3/26 11:28:14
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取出拓扑绝缘体表面态

论文标题:Independence of topological surface state and bulk conductance in three-dimensional topological insulators

期刊:npj Quantum Materials

作者:Shu Cai, Jing Guo, Vladimir A. Sidorov, Yazhou Zhou, Honghong Wang, Gongchang Lin, Xiaodong Li, Yanchuan Li, Ke Yang, Aiguo Li, Qi Wu, Jiangping Hu, Satya. K. Kushwaha, Robert J. Cava, Liling Sun

发表时间:2018/11/23

数字识别码: 10.1038/s41535-018-0134-z

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41535-018-0134-z?utm_source=sciencenet&utm_

medium=display&utm_content=mpu&utm_campaign=JRCN_2_JG_sciencenet_npjquanmats_Independence

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拓扑表面态

物理清明梦想难

拓扑白净惹谁欢

焉知基态无人在

尘世喧嚣好亦艰

1.引子

宋代姑溪居士李之仪先生说:“我住长江头,君住长江尾。日日思君不见君,共饮长江水”。此一卜算子名句经常为后人化用来表达不同的意境和场面,多为美好和怀念之事物。然而,从客观实际看,思念之外,住在江头的“我”要去约会一次住在江尾的“君”却要来回三月越过万水千山,企图“千里江陵一日还”那不可能。正因为如此,我们无奈之余只好去感叹“思念”的美好、赞叹“思念”的珍贵,还是做不到不顾一切下一趟江之尾。这是常态,也是正常的世界,如图1所示。

图1:物理人端坐江头,看景色无尽,以为自己吟诗作画就可以福禄大众。其实,要苍浪搏击、风雨逍遥,方能看到江流入海的场景。

https://i.pinimg.com/originals/ec/75/8b/ec758b863f1bf3bf4d3e93b8ee0ce998.jpg

如果在这里借用姑溪居士的话来描述上游的“基础性成果”与下游的“实际应用”间的千里之遥,也算是一种别致化用。这里,无非是要表达,在很多情况下揭示基础科学概念与现象与实际造福社会之间的距离其实很遥远。看到了不古之象,就想当然以为马上即可鸿达世界、泽被人间,其实是不现实的。我们说“天时地利人和”是成就一件事情的充要条件,在这里,“天时喻指发现、地利喻指需求、人和喻指有效的行动”。一个新的效应要付诸应用,其实也还要克服万水千山。缺少其中一个环节,一项有价值的基础科学效应付诸应用会变得困难。因此,看君当与笔者一般:“苟住朔江边,潇潇瀚海天。江头思江尾,一浪复无言”。

学术界让人感动的却是还是有很多人在那里孜孜不倦,以为“千里江陵一日还”并不是痴人说梦,而是可以实现的图画。也许正因为有这些人,我们才能看到“日出江花红胜火,春来江水绿如蓝”的场面在眼前一幕一幕地播放与践行。

这里,是其中一幕。

2. 拓扑绝缘体输运

毫无疑问,要说凝聚态物理过去十年最重要的物理发现是什么,拓扑绝缘体(topological insulator, TI )一定排列前三位。我们总是能够回忆起过去若干年张首晟老师在很多场合那激情洋溢的演讲,告诉我们 TIs 在物理上是多么有趣、应用上是多么可期。从emergent phenomena 角度看,拓扑量子物理是对称性破缺导致相变之外到达物理基态的新路,其意义和价值自然会让物理人去慢慢回味。只是,张首晟老师和这个领域的老少爷们几乎总是在不厌其烦地告诉我们:TIs 在下一代自旋电子学和量子计算等新兴应用领域有巨大潜力!以至于这个领域之外的人们都以为差不多要“万事俱备、只欠东风”了。

图2:典型拓扑绝缘体的能带结构(体带bulk band和表面态surface states )。(a)示意图,展示出导带和价带的spin helical Dirac cone 结构。(b) ARPES 探测到的典型带结构,其中体带和表面态结构一目了然!(c)实空间中拓扑绝缘体的表面态输运。

(a) http://hoffman.physics.harvard.edu/materials/Topological.php

(b) http://web.stanford.edu/group/fisher/research/TI.html

(c) http://research.physics.berkeley.edu/lanzara/research/ti.html

当然,我们知道,事实不是这样!

首先,回顾一下TI所拥有的一些非常简单的性质。所谓拓扑绝缘体,即体态是绝缘体,只是这种绝缘体的能带结构是拓扑非平庸的。此时,其与真空接触的表面就必然呈现一种金属态,且这种表面态具有两支自旋手性相反的通道,它们各自呈现线性色散关系。因此,拓扑表面态通常具有极高的载流子迁移率,如图2(a) 所示。这一图像由图2(b)显示的ARPES结果反复证实。于是,物理人很傲娇地告诉您:吾有一立方,其体不导电,其表无阻抗!大概就是这个意思吧。而且,这种表面导电是自旋分辨的,两条自旋相反的表面导电通道各行其是、互不干扰,因此让人极具应用想象力,如图2(c) 所示。看君如果有意,可以在google 上随手找到相关应用潜力的文章与介绍,虽然最主要的几类预期应用无外乎是:(1)超低损耗或无损耗自旋电子学和能源(如热电)器件应用;(2) 超导应用;(3) 量子计算机应用。

3. 载流子输运

不过,真的要付诸应用,问题马上就出现了,就如江上潮头熙熙攘攘、不绝于眼前。弱水三千、只取一瓢,就拿最直观的表面态超低损耗输运来讨论,即可明白问题之所在。

在凝聚态物理框架下讨论金属、半导体和绝缘体都是相对的。一般金属因为载流子散射的缘故都有电阻,这里的拓扑保护金属表面态对诸如磁杂质等散射却视若无睹,因此电阻会很小。当然,实际材料很难做到一点缺陷或杂质也没有,加上又是在有限温度下,表面态就不可能完全没有散射、体态就不可能完全没有载流子。所以,表面态很微弱的散射中心不可避免。也就是说,这个拓扑保护的表面金属态还是有电阻的。如果载流子平均自由程很大,大致上电阻与表面自由程呈现线性依赖关系。也就是说,纯粹的表面态输运,其表面电阻 Rsur(电导率Gsur) 应该随温度线性增加 (减小),如图3的公式所示。

一般绝缘体会有很大带隙,如3.0 eV,如此在室温下其电导几可忽略。然而,这里的拓扑绝缘体体态在物理意义上是绝缘体,但带隙一般都很小,不过区区 ~ 0.3 eV,与一般绝缘体如石英、玻璃和钛酸锶等3.0 ~ 6.0 eV 比较实在是太小了。因此,在有限温度(室温)下,体态的载流子输运并非难事,其电输运可以用诸如变域巡游机制 (variable range hopping) 来描述,电导率用 Gbul 表示、电阻用 Rbul 表示,如图3 所示。

图3: 拓扑绝缘体表面态输运电导率 Gsur 和电阻 Rsur、体态电导率 Gbul 和电阻 Rbul 。这里R0 、R0bul和 A 等均为系数,kF 为费米面处的波矢。

需要指出,一般TI 的体态,其室温电阻不过 ~ 1.0 kΩ 不差。因为表面态需要支撑,因此TI 的应用既要利用其表面态,却又不能去掉体态,所谓“皮之不存毛将焉附”就是这个道理。即便是将器件做到薄若微纳,其体态电阻 (注意不是电阻率) 将不会是一个很大的数值。假定体块样品厚度为0.01 mm (105 nm),而表面态层厚度为一个晶胞,则块体厚度是表层的~ 106 倍。假定实际表面态输运电阻率是体态电阻率的106 倍,块体导电性也将与表面层可相比拟,即体态实际上也是导电的。在此前提下,您要去测出TI的表面态输运应该很难,您要利用表面态的优异性质而不夹带体态载流子的影响那更是不可能。由于热涨落、缺陷、杂质等因素,实际器件的输运将更多包括体态部分的贡献,这使得表面态性质如皇帝新衣,有若如无!

当然,您可以说那就去寻找体态带隙很大、又存在拓扑表面态的新体系。如此,这里出现的问题就迎刃而解了。然而,按照目前理解的拓扑绝缘体物理,拓扑表面态的存在事实上要求体态带隙不能太大。因为如果带隙太大,在表面处能带的空间反转就变得困难。另外,非平庸的拓扑能带之所以形成的一个重要物理元素是自旋-轨道耦合,如果体态带隙太大,一般材料自旋-轨道耦合的那点能量就变得可有可无,要靠自旋-轨道耦合来影响布里渊区中心点的能带结构(拓扑行为)也就变得困难。所以,从某种意义上说,拓扑绝缘体的体态带隙很小是本征性质,不是那么容易改变的。

当然,我们也可以设想:如果将材料冷却到非常接近绝对零度,使得热涨落导致的体态载流子从价带跃迁到导带费米面被完全抑制,再加上将杂质和缺陷一网打尽,由此我们的确能够获得到“纯粹”的表面态输运。只是,绝对零度的性质即如超导性质类似,怎么能造福千家万户呢!制备完全无缺陷的体系也只有诸如薛其坤那样的高手能够偶尔为之。

我们明白,真要利用TI,目前不过是在青藏的三江源那里踏步,离上海的长江出海口还很远呢。

4. 三江源跋涉

要想最终从上海出海,三江源踏步跋涉是很重要的,这大概就是科研的纠缠。三江源踏步至少要解决一个问题:对当前已有的拓扑绝缘体进行变温输运测量,什么情况下可以将表面态输运性质与体态输运性质区分开来?这个问题的解决无疑是重要的一步。事实上,早些年已经有不少作者尝试直接输运测量,也的确看到体态输运与表面态输运混杂在一起的特征,没有很好地分离出图3所示的输运规律。

走好这一步,实现几个客观要求也许会使得事情较为容易:

o (1) 需要有高质量的样品,其体态杂质和缺陷很少,不至于影响能带本征性质,表现为载流子浓度很低。

o (2) 表面态的Dirac 交叉应该尽可能位于带隙中间位置,以免与体态价带交叉或过于接近。这一要求容易理解,否则体态与表面态分离就是一句空话。

o (3) 某种调控手段能够改变体态的带隙、却又不会影响能带的拓扑及对称性等性质。这一手段是用来check 体态与表面态之间有无关联,显得非常重要。

物理人尽可以斟酌来纠结去,其实也就那么几种调控手段:(a) 元素掺杂是经常使用的方法,但这一方案影响面太大,使得随后的物理不够光明磊落。(b) 应变调控也是常用手段,包括施加各向异性应变和等静压应变。前者无疑会引起能带结构和对称性出现新的变化、徒增烦恼,而后者当然要简单和直接得多。

看起来,等静压实验是一个不二选择。首先,通过高压来对材料施加各向同性的等静压形变,如果没有相变出现,这种等静压预期将主要影响体态的带隙,而体态的能带拓扑性质应该受影响较小。其次,借助体态带隙的调控,样品输运中来自于表面态和体态的占比发生改变。如图 4 所示,针对典型的拓扑绝缘体体系如Bi2Te2Se 等,12 GPa 的等静压可使其体态带隙由0.3 eV 下降到0.01 eV。因此,等静压可以很好调控体态对电导的贡献,从而为有效分离体态和表面态提供参考与可能性。从这两方面看,毫无疑问,等静压下变温输运测量是三江源直下云南重要的一段。

图4:几种化合物体系的带隙对等静压强的依赖关系

from A. Gaul et al, Phys. Chem. Chem. Phys. 19, 12784 (2017)。

基于以上思路,中科院物理所的孙力玲老师和普林斯顿大学Cava 教授牵头的国际合作团队,包括俄罗斯科学院高压物理研究所、中科院高能所、上海光源的研究人员,对两种高质量的拓扑绝缘体体系Bi2Te2Se (BST) 和Bi1.1Sb0.9Te2S (BSTS) 在压力下的变温输运行为开展了系统测量。他们进一步假定表面态输运与体态输运没有相互关联和影响,在表面层与块体并联输运的几何下,样品的总电导 Gtot 可以简单表达为体态电导 Gbul 与表面态电导 Gsur 之和(如图 5 所示):

图5: BTS 与BSTS 两个体系在等静压下的温度依赖输运行为。(A) & (B) 不同等静压下材料电阻与温度的依赖关系,其中T* 标记出电阻曲线发生转折的特征温度。(C) & (D) 以某一特定等静压下的数据为例说明解耦表面态电阻 Rsur 与体态电阻 Rbul,其中以本征半导体热激活输运规律来描述体态输运(实心红点)、实心黑点为实验结果、实心绿点为提取出的表面态电阻。注意到,低压力下,低温区的电阻随温度线性行为在之前的输运测量中还很少被看到!:

据笔者所知,这一组通过直接测量直流电导来提取拓扑绝缘体表面态输运的实验数据 (图5),看似简单却来之不易。这应该是为数绝少的直接看到低温区段表面态输运的数据。孙力玲们的测量结果和主要结论可以归纳为如下几个方面 (详细结果与讨论可参见孙老师他们的论文):

o (1) 两种材料从常压到等静压力8.0 GPa 区间没有结构相变特征。这一特征是合理分离体态和表面态输运行为的前提。

o (2) 在较低的等静压下,两种体系的电阻随温度依赖关系均表现为高温和低温两个区域完全不同的特征:高温区域,体态的电阻(非低电阻率)低,在输运中占主导地位;低温区域,表面态的电阻低,在输运中占主导地位。这两个温度区域的分界点大约在 88 K (BTS) 和 155 K (BSTS)。

o (3) 低压情况下,体态输运大致上遵循变域巡游热激活输运规律(3D variable range hopping (VRH)),表面态输运在低温区域的电阻大致遵循线性温度依赖关系。表面态的线性温度依赖关系源于载流子平均自由程与温度成反比关系。

o (4) 在高压下,因为两种体系的带隙显著减小,本征半导体输运规律不再适用。

o (5) 在低温区域,表面态电导基本与温度无关,呈现一个近似常数值。

毫无疑问,这一组结果,通过不同等静压下电阻输运这种最直接的测量方式,展示了拓扑绝缘体表面金属态到底是不是呈现理论预言的行为,也将等静压方法引来测试表面态与体态输运的解耦。当然,这样的直接测量出现在拓扑绝缘体呼风唤雨多年之后,也算有点出人意料,说明高质量样品的获得和精细可控输运的测量对拓扑绝缘体研究是有挑战性的!

5. 水拍金沙

到了这一步,看君会明白:拓扑绝缘体表面态输运性质的表征水平并没有很大突破,对直接应用的期望也没有乐观很多。这里,能够体现表面态占据主导行为的温区依然很低,其背后的原因无非是实现拓扑非平庸表面态的本征特性要求体能隙不能过大、必须有较强的电子自旋-轨道耦合等。这些物理要求一定程度制约了在器件几何限制的前提下表面态突出重围脱颖而出的可能性。当然,在较高温度下实现纯净表面态载流子的无耗散传输更是“大渡桥横”般的艰难。

好吧,这里要问的问题是:继凝聚态物理中“如何提高超导转变温度”的难题之后,我们是不是又将面临“如何室温取出拓扑表面态”的难题?更一般地,“将由量子材料基态决定的宏观量子现象发扬光大到能方便应用的温度”,会不会成为一个世纪梦想?

物理人的回答自然是:不会!

最后要提及:孙力玲老师她们的论文不久前以“Independence of topological surface state and bulk conductance in three-dimensional topological insulators”为题,刊发在npj Quantum Materials 3, 62 (2018)上 (http://dx.doi.org/10.1038/s41535-018-0134-z)。

备注:

(1)长江源于青藏高原的三江源地区,长江展现“金沙水拍云崖暖大渡桥横铁索寒”而纵横三千里,由上海归海。

(2)本文撰写曾得到孙力玲老师支持!

摘要:The archetypical 3D topological insulators Bi2Se3, Bi2Te3, and Sb2Te3commonly exhibit high bulk conductivities, hindering the characterization of the surface state charge transport. The optimally doped topological insulators Bi2Te2Se and Bi2−xSbxTe2S, however, allow for such characterizations to be made. Here we report an experimental comparison of the conductance for the topological surface and bulk states in Bi2Te2Se and Bi1.1Sb0.9Te2S, based on temperature-dependent high-pressure measurements. We find that the surface state conductance at low temperature remains constant in the face of orders of magnitude increase in the bulk state conductance, revealing in a straightforward way that the topological surface states and bulk states are decoupled at low temperatures, consistent with theoretical models, and confirming topological insulators to be an excellent venue for studying charge transport in 2D Dirac electron systems.

阅读论文全文请访问:https://www.nature.com/articles/s41535-018-0134-z?utm_source=sciencenet&utm_

medium=display&utm_content=mpu&utm_campaign=JRCN_2_JG_sciencenet_npjquanmats_Independence

期刊介绍:npj Quantum Materials is an open access journal from Nature Research dedicated to publishing high-quality papers that report significant advances in the broad area of quantum materials

(来源:科学网)

 
 
 
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