作者:罗旭彪等 来源:《先进功能材料》 发布时间:2018/4/9 15:16:15
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纳米金刚石催化过硫酸盐除污染研究取得新进展

 

过硫酸盐高级氧化技术具有氧化能力强、水质适用范围广、药剂储运方便等优势,已成为水污染治理领域的前沿热点课题。高效异相催化体系的构建是过硫酸盐氧化技术的主要研究方向,其核心在于高性能异相催化剂的设计。围绕这一核心,国内外学者开展了大量卓有成效的工作,获得了以钴基为代表的系列高效金属基催化剂。然而,这些催化剂在使用过程中不可避免会出现金属离子的溢出,导致水体二次污染,对水生态环境、饮用水安全和人体健康构成了威胁。因此,研发安全、高效、经济的非金属碳基催化剂是构建绿色环保过硫酸盐氧化体系的关键环节。

与石墨烯、富勒烯、碳纳米管等纳米碳材料相比,纳米金刚石具有初始活性高、生产成本低、生理毒性小等优点,在实际水处理中更具工程应用前景,引起了科研人员的广泛关注。已有相关研究主要致力于增强纳米金刚石的宏观催化性能,但其性能增强的微观作用机制仍不清晰,具体催化活性点位尚不明确。

针对上述问题,研究人员巧妙利用含氧官能团的热稳性差异,在确保纳米金刚石其他物化结构基本不变的前提下,提出了纳米金刚石表面含氧官能团定向羰基化及其羰基定量调控的策略,实现了羰基化纳米金刚石的简易、可控制备。基于定性、定量构效分析发现:纳米金刚石催化分解过硫酸盐、氧化降解对氯苯酚的速率常数与其表面羰基含量均呈线性正相关关系(R2?0.96)。这些结果表明:纳米金刚石表面羰基是催化活性点位。自由基淬灭、电子自旋捕获和分子探针等实验结果均表明纳米金刚石催化过硫酸盐产生的活性物质是具有选择性的单线态氧。在实际水质条件下,羰基化纳米金刚石催化降解对氯苯酚的效率高达87%,分别是传统钴离子和铁离子均相催化体系的8.7倍和21.8倍,展示出诱人的应用前景。

以上研究成果已于近日在国际著名期刊《先进功能材料》上刊出,并以当期封面(Front Cover)形式向读者重点介绍。文章第一作者为南昌航空大学邵鹏辉博士,通讯作者为南昌航空大学罗旭彪教授和河北工业大学田家宇教授。此外,上述工作还得到了澳大利亚科廷大学和深水宝安水务集团的支持合作。(来源:科学网)

 
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