作者:李灿等 来源:ACSC 发布时间:2017/11/22 10:21:42
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二氧化碳加氢制低碳烯烃取得新进展
 
 
科院大连化物所李灿院士、李泽龙博士等人在CO2催化加氢制备低碳烯烃方面取得新进展:实现了串联式催化剂体系上直接将CO2高选择性的转化为低碳烯烃。近日,该研究成果在ACS Catalysis ACS Catal. 美国化学会期刊上发表。
 
李灿团队长期致力于太阳能光催化、光电催化、电催化分解水制氢和CO2转化工作。利用清洁能源制H2和CO2加氢直接转化为低碳烯烃,是将温室气体CO2资源化利用的一条重要途径。低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是有机材料合成的最重要和最基本的化工原料。传统的合成方法主要是石脑油的裂解和煤经甲醇制备,均需要依赖化石资源(石油和煤)。因此,利用CO2转化为具有高附加值的低碳烯烃,既可以实现CO2碳资源化利用,又可以起到减排CO2作用,具有重要的战略意义。然而,CO2在热力学上是比较惰性的分子,实现CO2的活化和高选择性的转化存在较大的困难和挑战。
 
研究人员构建了ZnZrO固溶体氧化物/Zn改性SAPO分子筛串联催化剂(tandem catalysts)。该催化剂(ZnZrO/SAPO)在接近工业生产的反应条件下,烃类中低碳烯烃的选择性达到80-90%,并且具有较好的稳定性和抗硫中毒性能。实现CO2高效转化为低碳烯烃的关键是串联催化剂体系的构建。团队发现在ZnZrO固溶体氧化物上CO2加氢可高选择性的合成甲醇,在此基础上将ZnZrO固溶体氧化物与SAPO催化剂串联实现CO2直接加氢制备低碳烯烃。红外光谱和同位素实验表明CO2和H2在ZnZrO固溶体氧化物上被活化生成CHxO中间物种,中间物种从ZnZrO表面迁移到分子筛孔道中,进而完成碳碳键的生成。串联催化剂之间的协同机制以及关键中间物种CHxO的表面迁移实现了CO2加氢直接到低碳烯烃反应在热力学和动力学上的耦合。该技术的实现为CO2转化拓展了新的思路,同时也为低碳烯烃的合成开辟了新的路径。(来源:科学网 刘万生 李泽龙)

 

 
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