作者:高长安 来源:中国科学报 发布时间:2020/7/2 14:51:50
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河北大学与清华大学合作
复合过渡金属氧化物吸附材料开发与应用获进展

 

记者7月2日从河北大学生命科学学院生态与环境治理研究所获悉,该研究所王洪杰教授团队与清华大学曲久辉院士团队合作,在北京同步辐射装置支持下,在复合过渡金属氧化物吸附材料开发与吸附除磷机理研究方面取得新进展,为此类功能材料的开发及应用提供了新的科学线索,相关论文发表在《环境科学与技术》和《美国化学会应用材料与界面》。

“磷是水生生物的主要营养源之一,但过量磷将导致水体富营养化和水质恶化。”王洪杰介绍,吸附是目前有效去除水体磷酸盐污染物的有效技术手段,环境友好、高吸附性能的新型吸附材料的开发是解决由磷酸盐引起的水体富营养化问题的关键之一。过渡金属氧化物材料展现出较好的吸附除磷应用前景,但其对磷酸盐作用机制的研究尚待深入,吸附除磷效果也有待提高。

在镧铁羟基氧化物复合纳米材料的制备及吸附除磷机理研究中,团队成员清华大学吉庆华和于洁等人通过以镧铁硝酸盐溶液为前驱体、以乙醇为溶剂进行材料合成实验。发现晶格氧是复合金属氧化物材料中与磷酸盐作用的活性位点,镧铁双金属轨道杂化激活晶格氧至未配位态,增加了与磷酸盐的相互作用。研究进一步发现,复合材料中铁作为分散剂改变了镧原有的棒状结构,材料孔径和孔体积增加,使材料与磷酸盐作用的活性位点增加,从而促进了对磷酸盐的吸附。该项研究为开发具有合理化学组成和孔结构的镧铁羟基氧化物高效除磷材料提供了科学线索。研究成果发表于《环境科学与技术》。

同时,团队成员清华大学张弓和向超等人通过将镧锆金属离子掺杂制备了镧锆复合氧化物材料,详细考察了磷吸附前后镧锆复合氧化物材料的电子结构变化,讨论了材料表面的磷吸附物种类型及含量,研究了镧锆复合氧化物的磷吸附强化机制。研究进一步发现,通过桥接氧的作用,双金属间发生电荷重组,驱使电子从材料中的锆转移至磷酸盐,促进了材料对磷酸盐的吸附作用。该研究开发了一种通用的高效除磷双金属氧化物材料的制备方法,与单金属镧或锆氧化物相比,镧锆复合氧化物对磷酸盐的吸附容量提升了近4倍。研究成果发表于《美国化学会应用材料与界面》。

此外,张弓和向超等人还通过镧锆复合氧化物材料的孔结构调控和吸附除磷性能机理探究,阐明了材料孔结构调控对材料表面金属原子的配位环境的影响以及磷酸盐的吸附效能和特征,并揭示了孔结构调控下吸附材料对磷酸盐吸附的强化机制。研究还发现,孔结构调控不仅通过孔对离子的聚集效应增强了吸附质到吸附材料表面的传质作用,而且比表面积的增大使得表面的有效吸附活性位点数量增加,改善了磷酸盐吸附性能。多孔性镧锆复合氧化物对磷酸盐的吸附性能是无孔镧锆复合氧化物的2倍;经煅烧的多孔性镧锆复合氧化物磷酸盐吸附量与煅烧前的材料相比无显著降低,且吸附剂选择性、稳定性及再生性能良好。该研究为开发具有合理孔结构的复合过渡金属氧化物高效除磷吸附材料提供了技术支持。相关成果发表于《环境科学与技术》。

相关论文信息:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01939

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b05397

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b03777

 
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