作者:刘万生 张平媛 来源:科学网 www.sciencenet.cn 发布时间:2015/4/28 8:17:12
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大连理工分子水平太阳能转换研究获重要进展

 

 
 
 
记者刘万生 通讯员张平媛 4月27日,大连理工大学精细化工国家重点实验室孙立成教授带领“分子水平太阳能转换”研究团队,在从事分子水平太阳能光解水制氢和高效太阳能电池方面的研究中,取得了令国际同行瞩目的研究成果,近期在氢化酶模型配合物放氢机理、分子催化剂及光驱动催化水氧化超分子组装体等研究方面取得了一系列突破性的进展。
 
铁铁氢酶是一类具有高效放氢和吸氢功能的重要金属酶。团队的王梅教授在前期对于铁铁氢酶模型配合物温和条件下催化H−H键异裂的研究基础上(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 13688), 将分子内碱基的策略拓展用于C−H键活化异裂,发现了一种以铁为催化中心与内碱基协同作用促进C(sp3)−H键异裂的新型反应。这一研究结果为设计新型基于非贵金属的Lewis酸-碱分子催化剂,在温和条件下使C(sp3)−H键异裂提供了可行的策略。相关研究结果以全文的形式发表在J. Am. Chem. Soc. (2014, 136, 16817-16823) 上,被JACS期刊选为“Spotlight Paper”,相关评述以“Breaking up C and H is now less hard to do”为题发表在J. Am. Chem. Soc. (2014, 136, 16698-16699) 上,并且论文被选为该期JACS封面文章。
 
高效、稳定、廉价的产氢催化剂的研制是实现大规模电解水和光解水制氢亟需解决的关键科学问题之一。在前期研究工作的基础上(Energy Environ. Sci., 2014, 7, 329), 该团队设计合成了多齿吡啶-胺铜配合物,发现这类铜配合物是一种双功能水分解催化剂。在pH 2.5的水溶液中能够高活性催化酸性水溶液电解产氢,同时该铜配合物还能够在pH 13的缓冲溶液中催化水氧化产氧,这一研究结果为研发基于铜的电解水催化剂开创了先例。研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed. (2014, 53, 13803-13807), 论文被选作Hot Paper.
 
太阳能光解水制氢通常由氧化水产氧和还原质子产氢两个半反应耦合而成。然而水氧化半反应涉及四个电子和四个质子转移以及O-O键的形成,是构建人工光合作用体系的技术瓶颈。传统的光催化水氧化体系包含捕光和催化两个组分,团队的李斐副教授从动力学角度来优化组分间的电荷传递,提出并构建了光敏剂分子和催化剂分子共价连接的超分子组装体(molecular assembly),实现高效分子内电子转移的策略,通过主-客非共价联接的手段使体系稳定性得到明显改善,在可见光驱动水氧化中创纪录的取得了84%(@450 nm)的光量子效率,而相应分散体系的光量子效率仅为10%。这一研究成果表明分子催化剂在太阳能转化中具有巨大的应用潜力,该工作最近在J. Am. Chem. Soc. (2015, 137, 4332-4335) 杂志上发表。
 
孙立成团队在固态太阳能电池(如钙钛矿太阳能电池),特别是新型有机空穴传输材料研究领域也取得了重要研究进展,相关成果近期发表在Adv. Energy Mater. (2015, DOI: 10.1002/aenm.201500213; 2015, 5, 1402340/1-6), Adv. Mater. (2014, 26, 6629-6634)上.
 
 
 

 

 
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